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Anorganische Chemie - Müller

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Anorganische Chemie - Prof. Dr. Thomas Müller

Willkommen in unserer Arbeisgruppe

 

Januar 2019

Frustration fördert Radikalität

Dass frustrierte Menschen zuweilen zu radikalem Handeln neigen, ist bekannt. Ähnliche Effekte gibt es aber auch in der Chemie. Hier können sie jedoch sehr nützlich sein. Die Katalysatoren, die man für Brennstoffzellen, Elektrolyseure usw. braucht, enthalten oft Edel- oder Schwermetalle. Diese sind meist teuer und manchmal auch giftig. „Lewis-Paare“ bestehen aus einer Säure und einer Base und damit aus zwei Molekülen, die sich sehr stark anziehen und sich in ihrer Wirkung neutralisieren. Bestehen die Lewis-Paare jedoch aus besonders großen Molekülen mit einer speziellen Bauweise, können sie nicht zusammenkommen – sie sind „frustriert“. Vor gut zehn Jahren entdeckte man, dass diese verhinderten Paare in der Lage sind, beispielsweise mit Wasserstoffmolekülen einen Komplex zu bilden und das Molekül letztlich zu spalten.
Dabei besteht die Lewis-Säure aus einer Verbindung, die das Element Bor enthält; die Lewis-Base enthält das Element Phosphor. An der Universität Oldenburg fand man heraus, dass statt Bor auch Verbindungen mit Silizium sich als Lewis-Säuren eigenen. Phosphor und Silizium kommen im Gegensatz zu Edel- und Schwermetallen sehr häufig in der Natur vor. Zudem sind sie billig.
Auf welche Weise frustrierte Lewis-Paare Reaktionen mit Wasserstoff auf die Sprünge helfen, war bisher unbekannt. Erst jetzt konnte man erste Zwischenschritte der außergewöhnlichen Reaktion identifizieren. Die frustrierten Lewis-Paare bilden sehr reaktive Verbindungen, sogenannte Radikale.
Dies ist ein wichtiger Schritt, um die Reaktionsfreudigkeit der Lewis-Paare besser zu verstehen. Die Forscher
müssen jedoch noch weitere Untersuchungen durchführen, um ihre Schlussfolgerungen verallgemeinern zu
können. Wann frustrierte Lewis-Paare auch in industriellen Prozessen eine entscheidende Rolle spielen könnten, sei bisher noch unklar, hieß es.
A. Merk, H. Großekappenberg, M. Schmidtmann, M.-P. Luecke, Ch. Lorent, M. Driess, M. Oestreich, H. F. T. Klare, T. Müller: „Single electron transfer in frustrated and conventional silylium ion / phosphane Lewis pairs”, Angew. Chem. Int . Ed. 57 (2018) 15267-15271; DOI: 10.1002/anie.201808922

Dezember 2018: Disputation

Zhaowen Dong hat seine Abschlussprüfung mit der Note Summa Cum Laude erfolgreich bestanden. Seine Dissertation mit dem Titel "Low-Coordinated Group 14 Compounds Based on 2,5-Disilylsubstituted Silole and Germole Dianions" wurde mit dem Preis für die Beste Doktorarbeit 2018 der Carl von Ossietzky Universität Oldenburg ausgezeichnet.

 

Oktober 2018

Frustrierte Moleküle verhalten sich radikal

Oldenburger Chemiker finden Hinweise auf Reaktionen mit Lewis-Paaren

Oldenburg. Wasserstoff ist für die chemische Industrie ein wichtiger Rohstoff – und ein umweltfreundlicher Energieträger, etwa für Fahrzeuge mit Brennstoffzellen. Um das träge Molekül allerdings für chemische Reaktionen nutzbar zu machen, sind Reaktionsbeschleuniger nötig. Diese sogenannten Katalysatoren enthalten meist teure Edel- oder giftige Schwermetalle. Ein Forscherteam der Universität Oldenburg und der TU Berlin um den Oldenburger Chemiker Prof. Dr. Thomas Müller hat nun erstmals mit Hilfe von Experimenten wichtige Hinweise darauf gefunden, wie neuartige, ungiftige Katalysatoren – sogenannte „frustrierte Lewis-Paare“ – Wasserstoff zur Reaktion bringen. Die Ergebnisse haben die Forscher jetzt in der internationalen Ausgabe des renommierten Fachmagazins Angewandte Chemie veröffentlicht.

Lewis-Paare bestehen aus einer Säure und einer Base und damit aus zwei Molekülen, die sich sehr stark anziehen und sich in ihrer Wirkung neutralisieren. Bestehen die Lewis-Paare jedoch aus besonders großen Molekülen mit einer speziellen Bauweise, können sie nicht zusammenkommen – sie sind „frustriert“. Vor gut zehn Jahren entdeckten Wissenschaftler, dass diese verhinderten Paare in der Lage sind, beispielsweise mit Wasserstoffmolekülen – die natürlicherweise aus zwei Atomen bestehen – einen Komplex zu bilden und das Molekül letztlich zu spalten. Dabei besteht die Lewis-Säure aus einer Verbindung, die das Element Bor enthält; die Lewis-Base enthält das Element Phosphor. Bereits vor einigen Jahren fanden die Oldenburger Chemiker zudem heraus, dass statt Bor auch Verbindungen mit Silizium sich als Lewis-Säuren eigenen. „Diese Moleküle einzusetzen, um Wasserstoff zur Reaktion zu bringen, wäre wunderbar“, sagt Müller. Denn der Vorteil ist: Phosphor und Silizium kommen im Gegensatz zu Edel- und Schwermetallen sehr häufig in der Natur vor. Zudem sind sie billig und nicht giftig. Auf welche Weise frustrierte Lewis-Paare Reaktionen mit Wasserstoff auf die Sprünge helfen, haben Wissenschaftler bisher jedoch noch nicht verstanden.

Hier setzt die aktuelle Arbeit der Oldenburger Chemiker an: In Experimenten konnten sie erste Zwischenschritte der außergewöhnlichen Reaktion identifizieren. „Wir konnten in unseren Untersuchungen eindeutig zeigen, dass die frustrierten Lewis Paare sehr reaktive Verbindungen, sogenannte Radikale, bilden“, sagt Anastasia Merk, Doktorandin am Institut für Chemie der Universität und Erstautorin der Studie. Nach Ansicht von Müller seien die Erkenntnisse ein wichtiger Schritt, um die Reaktionsfreudigkeit der Lewis-Paare besser zu verstehen. Die Forscher müssen jedoch noch weitere Untersuchungen durchführen, um ihre Schlussfolgerungen verallgemeinern zu können.

Wann frustrierte Lewis-Paare auch in industriellen Prozessen eine entscheidende Rolle spielen könnten, sei bisher noch unklar, sagt Müller. Dies hänge vor allem von wirtschaftlichen Faktoren ab. Er sieht jedoch noch andere Anwendungen für die reaktionsfreudigen Moleküle – und zwar in der Pharmazeutischen Industrie: So könnten künftig Medikamente, bei deren Herstellung Wasserstoff reagieren muss, ohne giftige Metallrückstände hergestellt werden.

Originalpublikation: A. Merk et al. (2018). Single electron transfer in frustrated and conventional silylium ion / phosphane Lewis pairs. Angew. Chem. Int . Ed. 2018, 57. DOI: 10.1002/anie.201808922 

Highlight: D. Schilter (2018). Frustration leads to radical behaviour. Nature Reviews Chemistry 2018, 2, 255.

Weblinks

Kontakt

Prof. Dr. Thomas Müller, Institut für Chemie, Tel.: 0441/798-3874, E-Mail: thomas.mueller@uol.de

September 2018: NDDK Poster Preis

Saskia Rathjen wurde beim Norddeutschen Doktorandenkolloquium (NDDK) in Braunschweig mit einem Posterpreis ausgezeichnet. Sie präsentierte ihr Poster mit dem Titel "Determining the Lewis Acidity of Donor Stabilized Silyl Cations".

Juni 2017: Forscher stellen neue Katalysatoren her

Herausragende Forschungsarbeit künstlerisch auf Deckblatt eines renommierten Fachjournals dargestellt

Oldenburg. Eine neue Klasse Katalysatoren – also Moleküle, die chemische Reaktionen beschleunigen – hat eine Gruppe NachwuchswissenschaftlerInnen um Prof. Dr. Thomas Müller vom Institut für Chemie an der Universität Oldenburg entwickelt. Anders als Katalysatoren aus sogenannten seltenen Übergangsmetallen, bestehen die Verbindungen aus häufig vorkommenden Elementen. Sie sind daher im Vergleich zu den heute eingesetzten, teuren und meist giftigen Katalysatoren günstiger und umweltverträglicher. Die neuen Reaktionsbeschleuniger könnten beispielsweise schwer abbaubare Fluorkohlenwasserstoffe, die unter anderem als Kältemittel dienen und einen Teil der Treibhausgase ausmachen, in harmlose Kohlenwasserstoffe umsetzen. Die Ergebnisse sind in dem renommierten Fachjournal „Chemistry – A European Journal“ erschienen, das das Thema auf der Titelseite präsentiert.

Ein Katalysator nimmt zwar an einer Reaktion zwischen Molekülen teil und bildet dabei eine vorübergehende Zwischenstufe. Sobald jedoch das gewünschte Produkt entstanden ist, wird der Katalysator wieder unverändert frei und kann erneut die Reaktion beschleunigen. Dem Oldenburger Team um Erstautorin Dr. Natalie Kordts, die inzwischen in der chemischen Industrie arbeitet, ist es gelungen, Katalysatoren herzustellen, die ähnlich reaktionsfreudig wie die bisher verwendeten Reaktionsbeschleuniger sind. „Wir haben die Hauptgruppenelemente Silizium, Sauerstoff und Schwefel so kombiniert, dass sie ähnliche Eigenschaften wie die Katalysatoren aus Übergangsmetallen haben“, erklärt Sandra Künzler, die an der Studie maßgeblich beteiligt war. Zurzeit entwickeln die Chemiker die Katalysatoren weiter „In Zukunft könnten sie für die chemische oder pharmazeutische Industrie von Interesse sein“, ergänzt Doktorandin Saskia Rathjen.

N. Kordts, S. Künzler, S. Rathjen, T. Sieling, H. Großekappenberg, M. Schmidtmann & T. Müller (2017). Silyl Chalconium Ions: Synthesis, Structure and Application in Hydrodefluorination Reactions. Doi:10.1002/chem.201700995   

Weblinks

Den sogenannten Katalysezyklus hat Dr. Natalie Kordts für das Titelblatt des Fachmagazins künstlerisch dargestellt: Die Katze (englisch: cat) symbolisiert den Katalysator (englisch: catalist), dessen wichtigster Bestandteil ein Kation – ein positiv geladenes Teilchen – ist (englisch: cation). Die Beutetiere auf dem Bild stehen für die umgesetzten Moleküle. Foto: Natalie Kordts

März 2017: Disputation

Crispin Reinhold hat seine Abschlussprüfung erfolgreich bestanden.
"Synthese von Sila- und Germacyclopentadienyl-Radikalen"

Januar 2017: Disputation

Henning Großekappenberg hat seine Abschlussprüfung erfolgreich bestanden.
"Eigenschaften und Reaktionen tertiärer und sekundärer Silylkationen sowie aluminiumbasierter Lewis-Säuren"

Dezember 2016: Disputation

Dennis Lutters hat seine Abschlussprüfung erfolgreich bestanden.
"Synthese von neuen Silicium(II)-Verbindungen und Studien zu ihrer Reaktivität"

November 2016: Masterverteidigung

Anastasia Merk verteidigte erfolgreich ihre Masterarbeit.

September 2016: Masterverteidigung

Saskia Rathjen verteidigte erfolgreich ihre Masterarbeit.

September 2016: Gastprofessorin

Prof. Kim Baines, University of Western Ontario, Canada, ist im September 2016 Gast in unserer Arbeitsgruppe.

Februar 2016: Masterverteidigung

Jelte Nimoth verteitigte erfolgreich seine Masterarbeit.

Januar 2016: Masterverteidigung

Sandra Künzler verteitigte erfolgreich ihre Masterarbeit.

Januar 2016: Heinz-Neumüller Stipendium

Dennis Lutters wird das diesjährige Heinz-Neumüller Stipendium verliehen.

Dezember 2015: Disputation

Lena Albers hat ihre Abschlussprüfung erfolgreich bestanden.
"Mechanistische Untersuchungen zu Lewis Acid-Catalysed Skeletal Rearrangement Reactions of Polysilanes and Germapolysilanes - Subtle Capture of Intermediates"

Nicht nur ihre makellose Verteidigung, sondern auch die Anwesenheit und Unterstützung durch unsere Gäste Dr. Judith Baumgartner, Prof. Christoph Marschner, Universität Graz, Österreich, und Prof. Kim Baines, University of Western Ontario, Kanada, machten dies zu einem ganz besonderen Ereignis.

November 2015: Masterverteidigung

Valentin Morosow verteitigt erfolgreich seine Masterarbeit.

Oktober 2015: Masterverteidigung

Katherina Rüger verteitigt erfolgreich ihre Masterarbeit.

September - Dezember 2015: Gastprofessorin

Prof. Kim Baines, University of Western Ontario, Canada, ist von September bis Dezember 2015 Gast in unserer Arbeitsgruppe.

März 2015: Disputation

Natalie Kordts hat erfolgreich ihre Abschlussarbeit bestanden.
"Intramolekular stabilisierte Organoelementkationen der Gruppe 14
in der C-F Bindungsaktivierung"

Januar 2015: Heinz - Neumüller Stipendium

Crispin Reinhold wird das diesjährige Heinz - Neumüller Stipendium verliehen.
 

August 2014: ISOS XVII Poster Preis

Auch dieses Mal wurden Oldenburgs Siliziumchemiker auf dem Internationalen Symposium zur SiliconChemie XVII in Berlin mit zwei Preisen ausgezeichnet. Lena Albers' Poster "Cationic Rearrangements in Polysilanes - The Surprising Preference for Hydrogen Bridged Silyl Cations" war unter den zehn besten Postern von 252 Beiträgen. Natalie Kordts' selbst gezeichnetes Plakat, das sie im Rahmen des "Silicon Youth Valley: Si & me" präsentierte, wurde mit dem Sonderpreis für die beste chemische Kunst ausgezeichnet.

 

 

 

 

Januar 2014: Disputation

Matti Reißmann hat erfolgreich seine Abschlussarbeit bestanden.
"Synthese, Charakterisierung und Reaktivität von silylkationischen Lewis Paaren"

September 2013: IUPAC Poster Preis

Natalie Kordts wurde beim GDCh Science Forum Chemistry 2013 in Darmstadt mit dem IUPAC Poster Preis ausgezeichnet. Die Kombination ihrer bemerkenswerten Ergebnisse mit ihrer Leidenschaft im Design machte ihr selbst gezeichnetes Poster "New Catalyst for CF Bond Activation" herausragend.

August 2013: Masterverteidigung

Henning Großekappenberg  hat erfolgreich seine Masterarbeit verteitigt.

Mai 2013: Internationale Chemieolympiade 2014

Auch in diesem Jahr nahmen 18 Schülerinnen und Schüler verschiedener Schulen in Niedersachsen an unserem Vorbereitungsseminar für die jährliche Internationale Chemieolympiade teil, wo sie die Möglichkeit hatten, ihr theoretisches Wissen und die Praxis in einem Labor zu vertiefen.

Dezember 2012: Disputation

André Schäfer hat erfolgreich seine Abschlussarbeit bestanden.
"Silyliumionen und Silylkationische Lewispaare"

November 2012: Disputation

Patrick Zark hat erfolgreich seine Abschlussarbeit bestanden.
"Experimentelle und theoretische Untersuchungen zu amino- und silylsubstituierten cyclischen Tetrylen"

Oktober 2012: Highlight Article

Unser Artikel "A New Synthesis of Triarylsilylium Ions and Their Application in Dihydrogen Activation" in der Angewandte Chemie wird als sehr wichtiges Papier eingestuft.
A. Schäfer, M. Reißmann, A. Schäfer, W. Saak, D. Haase, T. Müller,
Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 12636.

- NWZ 7. December 2011

- Pressemitteilung CvO Universität Oldenburg 455/11

- Chemie.de 23. November 2011

- DWV-Mitteilung 2012, 16, 28

- Wasserstoffspiegel 2012, 4

- A. Schulz, A. Villinger, Angew. Chem. Int. Ed. 2012, n/a. (Hightlight Article)

Oktober 2012: Masterverteidigung

Crispin Reinhold hat erfolgreich seine Masterarbeit verteidigt.

Juli 2012: Disputation

Claudia Gerdes hat ihre Abschlussarbeit erfolgreich bestanden.
"Terphenylsubstituierte 7-Silanorbornadiene und das erste 7-Silanorbornadienylkation als Precursorverbindung für ein intermediäres Silyliumyliden"

Juli 2012: Masterverteidigung

Dennis Lutters hat erfolgreich seine Masterarbeit verteidigt.

Mai 2012: Internationale Chemie Olympiade 2013

Zum vierten Mal veranstaltete unsere Arbeitsgruppe ein zweitägiges Vorbereitungsseminar für die jährliche Internationalen Chemieolympiade. 26 ambitionierte Schülerinnen und Schüler verschiedener Schulen in Niedersachsen nahmen an diesem Kurs teil, wo sie die Möglichkeit hatten, ihr theoretisches Wissen zu erweitern und die praktische Arbeit im Labor zu erleben.

März 2012: OLB-/EWE-Award

Crispin Reinhold wird mit dem diesjährigen OLB-/EWE-Award für herausragende Studienleistungen ausgezeichnet.

- Pressemitteilung CvO Universität Oldenburg

- NWZ 31. Mai 2012

Februar 2012: Gastdoktorandin aus Frankreich

Juliette Berthe, Doktorandin im Laboratoire Hétérochimie Fondamentale et Appliquée, Toulouse, (Gruppe von   Prof. A. Baceiredo) führt von Februar bis April ein Forschungsprojekt in unserer Gruppe durch.

 

Oktober 2011: Gaststudentin aus dem Iran

Nastaran Hayati Roodbari von der Teheran University, Teheran, Iran führt von Oktober bis November ein Forschungsprojekt in unserer Gruppe als IAESTE-Student durch.

November 2011: Master Defenses

Lena Albers, Corinna Borner, Natalie Kordts und Kai Schütte verteitigten erfolgreich ihre Masterarbeit.

August 2011: Oldenburgs Siliziumchemiker liegen vorn

Patrick Zark und André Schäfer erhielten beide Poster Awards beim XVI International Symposium on Organosilicon Chemistry (ISOS XVI, 14. - 18. August 2011, McMaster University, Hamilton Ontario, Kanada) aus einem Wettbewerb von 172 Postern (siehe http://www.isos-xvi.org/). Sie genossen (und überlebten) zusammen den ersten Preis, eine Rundreise mit einer DC3 Dakota. Claudia Gerdes perfektionierte unsere Performance mit einem Poster of Distinction!


André Schäfer und Claudia Gerdes waren auch sehr erfolgreich beim Anorganischen Diskussionswochenende der Canadian Chemical Society (IDW, 19. - 21. August, Crown Plaza, Niagarafälle, Ontario, Kanada). André gewann den Plakatwettbewerb und Claudias Plakat erhielt erneut eine Auszeichnung. Unnötig zu sagen, dass sie verschiedene Themen auf beiden Konferenzen präsentiert! (siehe http://www.isos-xvi.org/post-isos-overview/).

Juni 2011: Highlight Artikel

Unser Artikel "Stannylium Ions, a Tin(II) Arene Complex, and a Tin Dication Stabilized by Weakly Coordinating Anions" in Chemistry wird als sehr wichtiges Papier eingestuft.

A. Schäfer, F. Winter, W. Saak, D. Haase, R. Pöttgen, T. Müller,
Chemie - Ein Europäisches Journal 2011, 17, 10979.

- Nachrichten aus Chemie + Technik, März 2012

Juni 2011: Titelseite bei Organometallics

Unser Artikel "Disilylfluoronium Ions - Synthesis, Structure and Bonding" wurde für die Titelseite von Organometallics ausgewählt.
N. Lühmann, H. Hirao, S. Shaik, T. Müller,
Organometallics 2011, 30, 4087.

Mai 2011: Disputation

Nicole Lühmann hat erfolgreich ihre Abschlussarbeit bestanden.
"Die Anwendung von Organoelementkationen der Gruppe 14 in der CF-Aktivierung und theoretische Studien zu Verbindungen mit einem zweifach koordinierten Siliciumatom"

Januar 2011: Disputation

Nadine Dehnert hat erfolgreich ihre Abschlussarbeit bestanden.
"Reaktion der Halogenide der Gruppe 14 mit 1,5-Diphenylbisbidin"

Chemie-Wodlwuebmm+emaster (petra.r4eboesner@uol.pcdeim) (Stand: 23.04.2020)