Die Wechselwirkung von Licht mit Materie ist ein zentrales Forschungsthema der Physik, da sie fundamentale Einblicke in atomare und molekulare Strukturen sowie deren Dynamik ermöglicht. Der Photoeffekt, d.h. die Freisetzung eines Elektrons aus einem Material durch die Absorption von Licht, ist ein wichtiges Experiment zum physikalischen Verständnis der Licht-Materie-Wechselwirkung. Seine theoretische Deutung mit Hilfe der Lichtquanten (Photonen) durch Albert Einstein im Jahr 1905 trug maßgeblich zur Begründung der Quantenphysik bei. Über die fundamentale Bedeutung hinaus ist der Photoeffekt ein essenzielles Werkzeug der modernen Grundlagenforschung mit vielfältigen Anwendungen, etwa in der Photovoltaik zur Stromerzeugung sowie in der Lichtdetektion und Bildgebung durch hochempfindliche Sensoren. Die Photoelektronenspektroskopie, deren Entwicklung 1981 mit dem Nobelpreis für Physik an Kai Siegbahn gewürdigt wurde, erlaubt die hochauflösende Analyse elektronischer Zustände in Atomen, Molekülen und Festkörpern. Die Entwicklung kohärenter Lichtquellen, insbesondere des Lasers, hat die gezielte Kontrolle quantenmechanischer Dynamiken auf ultrakurzen Zeitskalen ermöglicht und neuartige Anwendungen in der Festkörperphysik, der Plasmaphysik, Medizin und der Quanteninformation eröffnet. 

In den letzten Jahrzehnten wurden wegweisende Fortschritte der Ultrakurzzeitspektroskopie durch mehrere Nobelpreise gewürdigt, darunter für die Femtochemie (Zewail, 1999), die Entwicklung des optischen Frequenzkamms (Hänsch, 2005), die Chirped Pulse Amplification (Mourou & Strickland, 2018) sowie die Attosekundenphysik (Krausz, Agostini & L’Huillier, 2023). Die Wechselwirkung intensiver Laserpulse mit Materie führt zu nichtlinear-optischen Multiphotonenprozessen, die in der Ultrakurzzeitspektroskopie eine zentrale Rolle spielen. Ihre theoretische Beschreibung geht auf Maria Göppert Mayer zurück, die bereits 1931 die simultane Absorption mehrerer Photonen zur Anregung atomarer Zustände vorhersagte und damit den Grundstein für die moderne nichtlineare Optik legte. Ein solcher nichtlinear-optischer Prozess ist die Multiphotonenionisation (MPI), bei dem durch Absorption mehrerer Photonen Elektronen aus Atomen oder Molekülen freigesetzt werden. 

In unserer AG ULTRA (Ultraschnelle kohärente Dynamik) untersuchen wir die Laserkontrolle atomarer und molekularer MPI-Dynamiken, die durch zeitlich strukturierte Femto- und Attosekundenlaserpulse hervorgerufen werden. Im Experiment rekonstruieren wir die freigesetzten dreidimensionalen Photoelektronenwellenpakete mit Hilfe tomographischer Methoden.

Ultrakurze Laserpulse ermöglichen nicht nur die zeitaufgelöste Beobachtung ultraschneller Quantenphänomene, sie sind auch der Schlüssel zur aktiven Kontrolle quantenmechanischer Prozesse. Das Ziel der Quantenkontrolle ist es, ein Quantensystem mit der Hilfe von geformten Femtosekunden-Laserpulsen selektiv und effizient vom Grundzustand in einen gewünschten Zielzustand zu steuern. Quantenteilchen wie das Elektron besitzen nach Louis de Broglie auch Wellencharakter und werden durch Materiewellen beschrieben. Der physikalische Mechanismus der Quantenkontrolle beruht auf der gezielten Manipulation konstruktiver bzw. destruktiver Interferenz dieser Materiewellen durch speziell maßgeschneiderte Laserpulse. 

Eine prominente Realisierung dieses Prinzips ist das Brumer-Shapiro-Schema, bei dem die Anregung des Quantensystems mit zwei Pulsen unterschiedlicher Farbe und speziell abgestimmtem Frequenzverhältnis erfolgt. Dabei wird das Quantensystem gleichzeitig über zwei verschiedene Pfade in den Zielzustand gesteuert, in dem die Materiewellen interferieren. Die Art der Interferenz, d.h. ob sich die Materiewellen verstärken oder auslöschen, wird präzise durch die optische Phase der Pulse kontrolliert.

Besonders faszinierend ist die Kontrolle der MPI mit polarisationsgeformten Femtosekunden-Laserpulsen. Hierbei eröffnen sich i.a. eine Vielzahl von Anregungspfaden. Entsprechend reichhaltig sind die Anregungsdynamiken und Interfernenzerscheinungen, was die MPI für die Erforschung grundlegender Mechanismen der Quantenkontrolle hochinteressant macht.

Hochintensive Laserfelder bieten nicht nur eine deutlich höhere Anregungseffizienz, sondern eröffnen darüber hinaus völlig neue Kontrollmechanismen da sie die Struktur des Quantensystems selbst manipulieren. Es entstehen gekoppelte Licht-Materie-Zustände, die als „vom Lichtfeld bekleidete Zustände“ bezeichnet werden. Ein Forschungsschwerpunkt unserer AG ist die Entwicklung neuartiger Starkfeld-Kontrollmechanismen zur selektiven Anregung dieser bekleideten Zustände, kurz SPODS (von „Selective Population of Dressed States“) genannt.