In diesem Experiment untersuchen und verbessern wir die Möglichkeiten zur Kontrolle von Elektronenbewegungen auf ultrakurzen Zeit und Längenskalen. Das mittelfristige Ziel ist hierbei, kurze Elektronenblitze gezielt zu manipulieren, sodass sie genutzt werden können, um z.B. schnellste Veränderungen von Nanopartikeln sichtbar zu machen. Um schon die Erzeugung der Elektronen räumlich sehr genau zu kontrollieren, verwenden wir scharfe Metallspitzen mit einem Spitzenradius von nur 5 bis 10nm (Abb. 1). Aus diesen werden Elektronen in einem sehr kurzen Zeitfenster von nur wenigen Femtosekunden (fs) herausgelöst, wenn ein Wenigzyklen-Laserimpuls auf die Spitze trifft.

Um diese ultrakurzen Lichtimpulse zu erzeugen, verwenden wir einen regenerativen Titan:Saphir-Verstärker ('Spitfire Pro XP' von Spectra-Physics) mit einem nachgeschalteten mehrstufigen nicht-kollinearen optischen parametrischen Verstärker (NOPA), der in Zusammenarbeit mit einer befreundeten Forschergruppe um Giulio Cerullo in Italien aufgebaut wurde. In dem NOPA wird ein Teil der Energie des regenerativen Verstärkersystems (120fs Impulsdauer, 800µJ Impulsenergie, 5kHz Repetitionsrate) verwendet, um ein Superkontinuum ('Weißlicht') in einer dünnen Saphirplatte zu erzeugen (Abb. 2). Dieses Superkontinuum wird im zweiten Teil des NOPA im sichtbaren und nahen infraroten Spektralbereich verstärkt. Dadurch können kohärente Lichtimpulse erzeugt werden, die ein breites Spektrum besitzen und somit eine kurze Impulsdauer von weniger als 10fs unterstützen (Fourier-Transformations-Begrenzung). Die beiden verstärkten Impulse werden in einem letzten Schritt frequenzgemischt (Differenzfrequenzerzeugung), sodass ein Impuls im Infrarotbereich (~1700nm) entsteht.

Den durch verschiedene Komponenten im NOPA eingeführten Chirp kompensieren wir fast vollständig mithilfe von 'Chirped Mirrors'. Das Zeitprofil der Laserimpulse wird durch eine interferometrische frequenzaufgelöste Autokorrelationsmessung (IFRAC) charakterisiert (Abb. 4). So erzeugen und messen wir Impulse, die nur 17fs lang sind und somit nur gut zwei Schwingungen des elektrischen Feldes dauern.

Gleichzeitig ist durch die Wahl der Verstärkerstufen die Phasenlage der Trägerfrequenz gegenüber der Einhüllenden (Carrier envelope phase, CEP) passiv fixiert. Obwohl die CEP im Verstärkersystem instabil ist, können sich diese Fluktuationen, da sie in beiden NOPA-Stufen gleichermaßen vorkommen, bei der anschließenden Differenzfrequenzerzeugung gerade aufheben (Abb. 5a,b). Durch die Ausnutzung der Dispersion in Glas kann die zuvor passiv stabilierte CEP verändert werden (Abb. 5c,d). Kleine Keile aus Quarzglas mit einem Winkel von 4 Grad können in den Strahl geschoben werden, wobei die Verschiebung um etwas mehr als 1mm bei einer Zentralwellenlänge von 1700nm gerade eine CEP-Verschiebung um 2pi ergibt.

Die Impulse werden anschließend mit einem Cassegrain-Objektiv in einer Vakuumkammer (1e-7 mbar) auf einen Fleck mit einem Durchmesser von etwa 2µm fokussiert (Abb. 6). Im Laserfokus befindet sich eine unserer Goldspitzen. Das Laserfeld bewirkt, dass Elektronen das bindende Spitzenpotential überwinden können. Da bei der von uns verwendeten Laserwellenlänge einzelne Photonen keine ausreichende Energie besitzen, um dem Elektron durch Absorption das Überwinden der Bindung zu erlauben, sind deutlich höhere Laserintensitäten nötig; die Ionisation kann dann über die gleichzeitige Absorption mehrerer Photonen (multiphoton ionization, MPI) erfolgen. In unserem Fall sind zwischen 7 und 8 Photonen nötig, um ein Elektron aus der Spitze zu lösen. Erhöht man die Laserintensität weiter, werden Prozesse wahrscheinlicher, bei denen mehr Photonen als nötig absorbiert werden, sodass die kinetische Energie der emittierten Elektronen steigt (above threshold ionization, ATI). Schließlich kann man die Intensität so weit erhöhen, dass das Photonenbild nicht mehr ganz passend ist und Elektronen vielmehr aufgrund ihrer Welleneigenschaften aus der Spitze heraustunneln können, wenn das Laserfeld die Potentialbarriere periodisch 'verbiegt' (strong-field ionization).

Die Emission von Elektronen aus solchen Goldspitzen erfolgt unter einem recht großen Winkel von etwa 30 Grad. Ein solch großer Winkel wurde bisher unabhängig davon beobachtet, in welchem Regime (MPI, ATI, Starkfeld) die Emission stattfindet. Kürzlich haben wir die Starkfeldemission von Elektronen genauer untersucht und konnten beobachten, dass die schnellsten Elektronen im Starkfeldregime unter einem deutlich kleineren Winkel von nur 12 Grad emittiert werden. Wir konnten diese Winkelabhängigkeit zeigen, indem wir die kinetische Energie der emittierten Elektronen winkelaufgelöst mit einem Photoelektronenspektrometers gemessen haben (Abb. 7). Simulationen zeigen, dass Elektronen, die zu Beginn eines Halbzyklus des Laserfeldes emittiert werden, das Nahfeld der Spitze innerhalb dieses Halbzyklus verlassen können und durch die folgenden Schwinungen des elektrischen Feldes kaum noch beeinflusst werden. Durch die kurze Zeit im Nahfeld der Spitze werden diese Elektronen deutlich weniger durch die Krümmung der Spitzenoberfläche beeinflusst und somit weniger seitlich abgelenkt. Dies führt zu der beobachteten Einschnürung des Emissionswinkels der schnellsten Elektronen.

Aktuell versuchen wir das bereits erlangte Wissen zu nutzen, um uns der Realisierung eines ultraschnellen Elektronenmikroskops weiter zu nähern. Hilfe ist dabei immer willkommen, sodass wir uns freuen, wenn interessierte Bachelor-/Master-/Doktor-KandidatInnen auf uns zukommen, um nach einer Laborführung mögliche Projekte zu besprechen.

Zur Zeit suchen wir für die Mitarbeit in diesem Projekt eine/n Studierende/n, der/die bei uns in der Gruppe eine Bachelorarbeit oder Masterarbeit anfertigen will.