SPP 1319:  Biological Transformations of Hydrocarbons in the Absence of Oxygen

Mechanistische Untersuchungen zum Kohlenwasserstoffabbau in anaeroben Bakterien

Kohlenwasserstoffe stellen die Hauptinhaltsstoffe von Rohöl und diversen petrochemischen Produkten dar. Ihr biologischer Abbau in sauerstofffreien natürlichen Habitaten, wie marinen Sedimenten oder Erdöllagerstätten, spielt eine bedeutende Rolle im globalen Kohlenstoffkreislauf. In den vergangenen 25 Jahren wurden zahlreiche denitrifizierende und sulfatreduzierende Bakterienstämme isoliert und charakterisiert, die in der Lage sind, Kohlenwasserstoffe als alleinige Kohlenstoff- und Energiequelle zu nutzen. Basierend auf der Identifizierung von Metaboliten und Studien mit isotopenmarkierten Substraten versuchen wir die Abbauwege für die vollständige Oxidation ausgewählter Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxid in derartigen Stämmen aufzuklären. Die Ergebnisse für die einzelnen Bakterienstämme werden mit genomischen und proteomischen Daten von unseren Kooperationspartnern (AG Rabus) abgeglichen.

Im Kontext dieses Projektes konnten wir bereits den Reaktionsmechanismus und die Stereochemie der n-Alkanaktivierung durch Addition an Fumarat im denitrifizierenden Stamm HxN1 entschlüsseln (Jarling et al. 2012). Weiterhin konnten wir zeigen, dass die Aktivierung alkylierter Toluole, z.B. p-Cymol (4-Isopropyltoluol), entweder durch Hydroxylierung der benzylischen Methylgruppe oder durch Addition an Fumarat in verschiedenen Bakterienstämmen erreicht werden kann (Strijkstra et al. 2014). Vor kurzem untersuchten wir in vivo den Substratumfang von Kohlenwasserstoff-aktivierenden Enzymen in zahlreichen anaeroben Bakterienstämmen. Dabei entdeckten wir deren Potential einen unerwartet breites Spektrum an Kohlenwasserstoffen umzuformen, obwohl diese Organismen nicht in der Lage sind, die Mehrheit dieser Substrate vollständig zu oxidieren. Weitere Untersuchungen im Rahmen dieses Projekts werden zu einem verbesserten Verständnis der biogeochemischen Mechanismen des anaeroben biologischen Kohlenwasserstoffabbaus beitragen.

Jarling R, Sadeghi M, Drozdowska M, Lahme S, Buckel W, Rabus R, Widdel F, Golding BT, Wilkes H (2012) Stereochemical investigations reveal the mechanism of the bacterial activation of n-alkanes without oxygen. Angewandte Chemie Int. Ed. 51: 1334-1338

Jarling R, Kühner S, Basílio Janke E, Gruner A, Drozdowska M, Golding BT, Rabus R, Wilkes H (2015) Versatile transformations of hydrocarbons in anaerobic bacteria: substrate ranges and regio- and stereochemistry of activation reactions. Frontiers in Microbiology 6: Article 880

Strijkstra A, Trautwein K, Jarling R, Wöhlbrand L, Dörries M, Reinhardt R, Drozdowska M, Golding BT, Wilkes H, Rabus R (2014) Anaerobic activation of p-cymene in denitrifying betaproteobacteria: methyl group hydroxylation versus addition to fumarate. Applied and Environmental Microbiology 80: 7592-7603