Für zeitaufgelöste Experimente genügt es jedoch nicht, Dynamiken anzuregen. Wir müssen diese auch abfragen und verwenden hierzu noch kürzere Lichtimpulse. Auf diese Weise können wir Feldoszillationen von Lichtfeldern direkt folgen, ganz ähnlich wie mit einem Oszilloskop, nur nun mit einer Bandbreite im PHz-Bereich.

Da die Erzeugung von kürzeren Impulsen mit sichtbaren Wellenlängen kaum möglich ist, ist eine kürzere Wellenlänge bzw. eine höhere Frequenz erforderlich. Seit einigen Jahren gut erreichbar ist das Extreme Ultraviolett (EUV), ganz ähnlich zu den Farben, die in der Herstellung von Halbleiterstrukturen verwendet werden. Unsere Lichtimpulse in diesem Spektralbereich besitzen jedoch die besondere Eigenschaft, dass sie nur wenige 100 Attosekunden kurz sind. Damit zählen sie zu den kürzesten Lichtimpulsen, die jemals erzeugt wurden.

Dadurch, dass wir unsere Femtosekunden-Laserimpulse in ein Edelgas fokussieren, lösen wir einzelne Elektronen aus dem Edelgas aus, beschleunigen sie im Lichtfeld und lassen sie wieder vom selben Edelgasion absorbieren. Die in der Zwischenzeit aus dem optischen Feld aufgenommene Energie wird in der Form eines hochenergetischen Photons abgegeben. Dies geschieht in vielfacher Form in jedem Halbzyklus des Laserfeldes, sodass ein Pulszug von kurzen Blitzen mit hoher Photonenenergie entsteht. Dieser Prozess wird als Erzeugung von hohen Harmonischen (der Laserfrequenz) bezeichnet. Um eine Absorption des Lichts zu vermeiden, finden unsere Experimente unter Ultrahochvakuumbedingungen statt, bei denen Sauberkeit eine wichtige Rolle spielt.

Kurze Laserimpulse im Attosekundenbereich ermöglichen es, Experimente mit äußerst hoher Zeitauflösung durchzuführen. Was dabei häufig auf der Strecke bleibt, ist die räumliche Auflösung. In bestimmten Fällen, beispielsweise in periodischen Strukturen, ist dies weniger ein Problem. Theoretische Modellierung oder beugende Methoden genügen, um die Dynamiken einzelnen Orten einer Probe zuzuweisen. Ganz allgemein sind Strukturen jedoch heterogen und gerade hier geschehen die wirklich spannenden Prozesse: Ladungsträger bewegen sich, von einem Lichtfeld getrieben, durch eine Nanostruktur, aus ihr heraus, oder von einem Materialbereich über eine Grenzfläche hinweg in einen anderen. An diesen Stellen entwickeln Ladungsträger ihre makroskopische Funktion, sind dabei aber für bisherige Methoden zu schnell, um direkt abgebildet zu werden.

Wir kombinieren aus diesem Grund die hohe Zeitauflösung von Laserimpulsen mit der hohen räumlichen Auflösung der Photoemissions-Elektronenmikroskopie. Hierbei werden Elektronen, die von den Laserimpulsen aus einer Probe ausgelöst wurden, bezüglich ihres Emissionsortes und ihrer kinetischen Energie untersucht. Verwendung findet ein Elektronenmikroskop, bei dem die Probe selbst die Elektronenquelle bildet. Es entstehen Bilder der Probe mit einer Auflösung von wenigen 10 nm, in denen der Bewegung von Ladungsträgern zeitlich und energetisch hochaufgelöst gefolgt werden kann. Auf diese Weise werden die beiden bisher getrennten Welten der Auflösung, räumlich und zeitlich, elegant kombiniert.

Wir untersuchen beispielsweise, wie sich angeregte Elektronen und Löcher in einem Halbleiternanodraht räumlich und zeitlich aufgelöst verhalten. Diese Nanodrähte sind für Anwendungen interessant, in denen die optisch angeregten Ladungsträger beispielsweise zur Stromerzeugung genutzt werden. Diese "Heißen Elektronen", die über das Leitungsbandminimum hinweg angeregt wurde, sind besonders deshalb relevant, weil die überschüssige Energie üblicherweise in Wärme umgewandelt wird und somit für die Stromerzeugung verloren geht. Ein genaueres Verständnis ihres Verhaltens kann entsprechend die Möglichkeit zur effizienteren Nutzung des Sonnenspektrums eröffnen.

Wittenbecher, L. et al. Unraveling the Ultrafast Hot Electron Dynamics in Semiconductor Nanowires. ACS Nano 15, 1133–1144 (2021).